Il nucleo centrale della biblioteca è costituito da quanti libri si sono salvati della ricca biblioteca del Collegio Flanghinis, circa duemila titoli stampati dalle tipografie greche di Venezia dal XVI fino al XVIII secolo.

La maggior parte di questi libri antichi provengono dalla tipografia di Glykis e di Theodosiou e sono soprattutto testi ecclesiastici e pedagogici.
Non mancano però anche edizioni di opere in lingua demotica (opere di letteratura cretese, romanzi in versi ecc.).
I nuovi libri coprono i settori della storia e filologia bizantina e postbizantina, della storia dei territori greci sotto dominazione veneziana e della storia e letteratura italiana ed europea. Inoltre, la biblioteca possiede le più importanti serie di periodici greci.